Modelio karjerą Charlotte pradėjo po to, kai ją gatvėje užkalbino mados namų agentas. Tuo pačiu metu ją pastebėjo ir kino kūrėjai, pradėję siūlyti nedidelius vaidmenis. 1964 m. ji debiutavo grupės The Beatles filme „A Hard Day‘s Night“, o 1965 m. – komedijoje „The Knack… and How to Get It“. Tikruoju proveržiu aktorės karjeroje tapo vaidmuo 4 Oskarams nominuotoje komedijoje „Georgy Girl“ 1965 m. Aktorės karjera klostėsi vis sėkmingiau ir visiškai užgožė modelio darbą. Charlotte filmavosi pas garsiausius to meto Europos režisierius kartu su populiariausiais aktoriais Yul Brenner („The Long Duel“ 1967 m.), Franco Nero („Sequestro di persona“ 1968 m.). 1967 m. ji taip pat pasirodė vienoje iš populiaraus televizijos serialo „Keršytojai“ epizodų. 1969 m. Charlotte vaidino kontroversiškoje Luchino Visconti dramoje „Dievų žlugimas“, kurioje įkūnijo į koncentracijos stovyklą išsiųstą moterį. Šis vaidmuo, sulaukęs kritikų liaupsių, tapo jos „vizitine kortele“.

Paskutinį dešimtmetį Charlotte toliau intensyviai filmuojasi įvairaus žanro juostose: trileriuose („Cleanskin“, 2012), romatiniuose filmuose („Never Let Me Go“, 2010) ar šokių juostose („Streetdance 3D“, 2010). Už vaidmenį 2012 m. mini seriale „Restless“ ji buvo nominuota Emmy, o už 2016 m. filmą „45 years“ nominuota Oskarui ir pelnė daug kitų apdovanojimų.